近日，中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所研究員李慧等與大連理工大學(xué)教授劉毅、副教授崔兆侖和副教授易顏輝團(tuán)隊(duì)合作，構(gòu)建了一種新型的等離子體增強(qiáng)雙膜氨分解系統(tǒng)（PEDMADS）。該系統(tǒng)巧妙地融合了低溫等離子體催化技術(shù)、高性能超薄鈀膜，以及用于氨回收的S-1分子篩膜，在400℃的溫和條件下，可實(shí)現(xiàn)1567mmol g-1 h-1的氫氣時(shí)空產(chǎn)率，為高效、可持續(xù)的氨-氫能源循環(huán)提供了新路徑。相關(guān)成果發(fā)表在《美國(guó)化學(xué)會(huì)志》上。
氨作為一種主要的零碳?xì)漭d體，在未來(lái)可持續(xù)能源體系中占有重要地位。然而，傳統(tǒng)的催化氨分解技術(shù)受熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)限制，通常需要550℃以上的高溫，導(dǎo)致能耗高、催化劑易燒結(jié)。將反應(yīng)與產(chǎn)物原位分離相結(jié)合的膜反應(yīng)器技術(shù)是解決這一難題的有效策略。其中，鈀基復(fù)合膜因其對(duì)氫氣的優(yōu)異選擇性滲透能力，能原位移除產(chǎn)物氫氣，打破反應(yīng)的平衡限制，從而提高氨的單程轉(zhuǎn)化率。然而，傳統(tǒng)熱驅(qū)動(dòng)鈀膜反應(yīng)器仍受限于催化劑在低溫下的活性不足問(wèn)題。
本工作中，合作團(tuán)隊(duì)構(gòu)建了PEDMADS系統(tǒng)，其核心材料之一就是李慧等開(kāi)發(fā)的高性能超薄鈀膜。該鈀膜通過(guò)化學(xué)鍍法制備在多孔α-氧化鋁基底內(nèi)表面，形成了致密、高純度金屬鈀層，遠(yuǎn)低于傳統(tǒng)毛細(xì)鈀管的厚度。在反應(yīng)器中，該鈀膜作為一臺(tái)高效的“氫泵”，可原位、連續(xù)地將產(chǎn)物氫氣從反應(yīng)區(qū)移除。PEDMADS系統(tǒng)的另一核心材料是劉毅團(tuán)隊(duì)開(kāi)發(fā)的低溫等離子體協(xié)同ALD技術(shù)制備的釕/二氧化硅催化劑。研究發(fā)現(xiàn)，等離子體在400℃的溫和條件下高效活化了氨，產(chǎn)生的高分壓氫氣為鈀膜的滲透提供了驅(qū)動(dòng)力。這種“等離子體催化”與“鈀膜分離”的強(qiáng)協(xié)同效應(yīng)，強(qiáng)化了低溫氨分解過(guò)程，提高了氫氣產(chǎn)率，降低了系統(tǒng)能耗。
此外，該系統(tǒng)還集成了下游S-1分子篩膜級(jí)聯(lián)模塊，用于高效回收未反應(yīng)的氨，實(shí)現(xiàn)了原料的閉路循環(huán)。技術(shù)經(jīng)濟(jì)分析表明，該集成系統(tǒng)相較于傳統(tǒng)熱過(guò)程，可將碳足跡降低95.9%，展現(xiàn)了優(yōu)良的工業(yè)應(yīng)用前景。
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